pp Hibridisasi Orbital Menstabilkan Oksigen Kisi dalam RuOx Amorf Dua Dimensi untuk Evolusi Oksigen Asam yang Efisien

Abstrak
Mengembangkan katalis berbasis Ru yang efisien sangat penting dalam mengurangi ketergantungan pada Ir yang mahal untuk reaksi evolusi oksigen asam (OER). Namun, katalis berbasis Ru ini menghadapi tantangan stabilitas mendasar karena sifat oksigen kisi yang sangat reaktif. Dalam karya ini, kami mengusulkan strategi yang efektif untuk menstabilkan oksigen kisi dalam RuOx amorf dua dimensi melalui hibridisasi orbital pp dengan menggabungkan dopan seperti Al, Ga, dan In. Khususnya, doping Ga menunjukkan kinerja OER asam yang luar biasa, menghasilkan pengurangan overpotensial sebesar 137 mV pada 10 mA cm-2 dan peningkatan stabilitas sebesar 125 kali lipat dibandingkan dengan RuOx yang tidak didoping. Ini juga melampaui kinerja sebagian besar katalis berbasis Ru yang dilaporkan. Sebaliknya, doping dengan elemen lain dari periode yang sama, seperti Mn, Co, atau Cu, menunjukkan peningkatan yang dapat diabaikan dalam kinerja katalitik. Analisis spektroskopi elektrokimia in-situ, yang dipadukan dengan perhitungan teoritis, mengungkap bahwa hibridisasi orbital pp dalam koordinasi Ga-O dalam Ga-RuOx secara efektif mengurangi reaktivitas oksigen kisi, menekan oksidasi berlebih Ru, dan mengalihkan jalur reaksi dari mekanisme oksigen kisi ke mekanisme evolusi adsorbat. Strategi hibridisasi orbital pp yang baru ini memiliki potensi besar untuk pengembangan elektrokatalis yang efisien dan tangguh untuk OER dan seterusnya.