Abstrak
Karbon yang didoping nitrogen telah muncul sebagai alternatif yang menjanjikan, murah, dan tahan lama untuk katalis platinum untuk reaksi reduksi oksigen (ORR) dalam sel bahan bakar. Namun, aktivitas katalitiknya menurun secara signifikan dalam elektrolit asam, sehingga membatasi aplikasi praktisnya. Di sini, kami melaporkan mekanisme degradasi katalis karbon yang didoping nitrogen, dengan memfokuskan keseimbangan asam-basa nitrogen piridin (pyri-N), yang berfungsi sebagai situs aktif primer. Kami menemukan bahwa hidrogenasi elektrokimia pyri-N menjadi pyri-NH, yang digabungkan dengan penyerapan oksigen, merupakan proses yang penting. Sementara reaksi ini terjadi pada potensial yang lebih tinggi dalam elektrolit basa, reaksi ini bergeser ke potensial yang lebih rendah dalam lingkungan asam karena protonasi dan stabilisasi pyri-N. Hasil ini menunjukkan bahwa penurunan aktivitas katalitik dalam elektrolit asam terkait dengan kebasaan pyri-N. Dengan mengendalikan kebasaan pyri-N, khususnya pKa-nya, pedoman untuk meningkatkan ORR dan reaksi elektroda lainnya telah ditetapkan.
Mengapa Kinerja Elektrokatalis Karbon Terdoping Nitrogen Menurun dalam Kondisi Asam?
