Meningkatkan Efisiensi Coulombic Awal pada Katoda Berbasis Mn Kaya Li dengan Menyetel Hibridisasi Orbital

Abstrak
Oksida berbasis mangan kaya Li (LRMO) merupakan bahan katode yang menjanjikan untuk baterai lithium-ion generasi berikutnya karena kapasitasnya yang tinggi dan biayanya yang rendah. Namun, efisiensi coulombik awal (ICE) yang rendah dan pelepasan oksigen ireversibel dari LRMO sangat menghambat proses komersialisasinya. Di sini, kami menggunakan perlakuan glioksal untuk memodulasi hibridisasi antara logam transisi (TM) 3d dan oksigen (O) orbital 2p dalam LRMO. Pendekatan ini terbukti mengurangi hibridisasi Co/Mn t2g-O 2p dalam LRMO sekaligus mengaktifkan redoks Co2+/Co3+ di bawah level Fermi. Temuan kami menunjukkan bahwa penyetelan hibridisasi orbital TM 3d-O 2p dapat menjadi pendekatan yang layak untuk meningkatkan ICE LMRO. Secara khusus, ICE LRMO dapat ditingkatkan dari 85,3% menjadi 102,5%, dan kapasitas spesifik yang tinggi sebesar 291,2 mAh g−1 dapat dicapai pada suhu 0,1 C. Selain itu, katode LRMO yang diolah menunjukkan retensi kapasitas yang ditingkatkan secara signifikan.