Peningkatan Elektrosintesis Urea melalui Kekosongan Oksigen Asimetris dalam Katalis Fe2O3 Terdoping Zn

Abstrak
Elektrosintesis urea dari CO2 dan nitrat (NO3-) menyediakan jalur yang menarik untuk menyimpan listrik terbarukan dan menggantikan teknologi sintesis urea tradisional yang intensif energi. Namun, ketidaksesuaian kinetika antara reduksi CO2 dan reduksi NO3-, serta kesulitan penggandengan CN, merupakan tantangan utama dalam elektrosintesis urea. Di sini, pertama-tama kami menghitung energi bebas pembentukan *CO, *OCNO dan *NOH pada katalis Fe2O3 kaya cacat dengan dopan logam yang berbeda, yang menunjukkan bahwa dopan Zn adalah kandidat yang menjanjikan. Berdasarkan studi teoritis, kami mengembangkan katalis Fe2O3 kaya cacat yang didoping Zn (Zn-Fe2O3/OV) yang mengandung situs Zn-OV-Fe asimetris. Ini menunjukkan efisiensi Faradaic urea yang luar biasa sebesar 62,4% dan stabilitas daur ulang yang luar biasa. Laju produksi urea setinggi 7,48 mg h-1 mgcat-1, yang lebih tinggi daripada sebagian besar karya yang dilaporkan hingga saat ini. Eksperimen kontrol terperinci dan analisis spektroskopi in situ mengidentifikasi *OCNO sebagai perantara penting untuk penggabungan CN. Katalis Zn-Fe2O3/OV dengan situs Zn-OV-Fe asimetris menunjukkan peningkatan cakupan *CO dan mendorong pembentukan *OCNO, yang menghasilkan efisiensi tinggi terhadap produksi urea.