Rekayasa Entropi Tinggi Multifungsi dan Sesuai Jari-jari Menuju Lapisan Oksida Logam yang Dapat Diatur Secara Lokal di Katoda Oksida Berlapis Natrium

Abstrak
Oksida berlapis, salah satu katode paling menarik untuk baterai ion natrium (SIB), memiliki keunggulan berupa jendela tegangan yang sesuai dan proses persiapan yang layak, namun, stabilitas siklus merupakan tantangan terbesar. Doping unsur merupakan strategi paling rasional untuk mengatasi masalah ini, tetapi jari-jari oktahedral berkoordinasi enam dan jari-jari berbeda dalam keadaan valensi berbeda dari unsur-unsur doping ini dan fungsi unsur-unsur ini perlu diperhitungkan. Oleh karena itu, contoh Na0,7Mn0,53Ni0,26Fe0,15Mg0,01V0,01Co0,01Cu0,01Zn0,01Sn0,01O2 (oksida berlapis entropi tinggi, HEO) telah dirancang dengan mempertimbangkan jari-jari oktahedral berkoordinasi enam sedang dan menstabilkan ikatan logam-oksigen. Kapasitas reversibel 126,9 mAh g−1 dapat dicapai. Bahkan setelah diuji pada 1000 mA g−1, peningkatan kinerja laju sebesar 72,9 mAh g−1 dapat diamati dengan laju retensi kapasitas sebesar 66,5% setelah 1000 siklus. Pengukuran spektroskopi impedansi elektrokimia in situ berbasis potensial dan distribusi profil waktu relaksasi yang sesuai membuktikan efek dari kombinasi beberapa unsur. Bersamaan dengan itu, hasil XRD in situ mengungkap mekanisme reaksi penjepitan bifasik HEO. Hasil teori fungsional kerapatan mengungkap bahwa doping multiunsur dapat memodifikasi lokalisasi elektron dan meningkatkan stabilitas struktural. Karya ini memberikan ide tentang perancangan katode HEO untuk SIB dengan modulasi struktur kristal.