Abstrak
Baterai logam kalsium merupakan kandidat yang menjanjikan untuk penyimpanan energi skala besar karena kapasitas teoritisnya yang tinggi dan kelimpahan kalsium, tetapi mengalami elektrolit yang tidak kompatibel dengan logam kalsium. Di sini, kami mengungkap dua jenis korosi logam kalsium dalam elektrolit Ca(TFSI)2/DMAc: pasivasi asli dari reduksi pelarut selama penuaan dan korosi elektrokimia dari dekomposisi anion. Lapisan pasivasi asli menunjukkan retakan pada permukaan logam kalsium dan lapisan pasivasi memperburuk korosi elektrokimia melalui dekomposisi TSFI− menjadi isolator Ca2+-butiran besar CaF2, yang menyebabkan kegagalan baterai logam kalsium. Kami memperkenalkan aditif elektrolit SnI2 bifungsional untuk secara bersamaan mengurangi kedua korosi tersebut. Kation Sn2+ memfasilitasi reaksi penggantian galvanik spontan untuk membentuk paduan Ca-Sn, menghambat pasivasi asli, sedangkan anion I− menggantikan TSFI− untuk berpartisipasi dalam cangkang solvasi primer Ca2+ dan mencegah dekomposisi TSFI− elektrokimia. Dengan memanfaatkan fitur-fitur di atas, lebih dari 500 jam siklus stabil dengan kelebihan potensial yang dikurangi sebesar 0,33 V pada 0,1 mA cm−2 dan 0,1 mAh cm−2 tercapai, mengungguli elektrolit berbasis Ca(TFSI)2 yang canggih. Pekerjaan kami memberikan pemahaman mendasar tentang korosi pada permukaan logam kalsium dan akan memandu desain elektrolit yang sesuai untuk anti-korosi pada baterai logam.
Korosi Logam Kalsium dalam Elektrolit Ca(TFSI)2/DMAc dan Larutannya melalui Antarmuka Paduan dan Solvasi Kompetitif
